Bercerita tentang Akane Tsunemori yang sekarang telah naik pangkat dan menjadi pemimpin dari Unit yang baru, bersamaan dengan Ginoza yang sekarang berbeda dengannya karena pangkatnya telah diturunkan, Yayoi Kunizuka Inspektur baru bernama Mika Shimotsuki, dan 2 anggota baru yakni Sakuya Togane dan Sho Hinakawa. Sekarang mereka harus melawan seseorang kriminal yang berbeda dengan kebanyakan kriminal lainnya, mereka harus melawan seseoran bernama Kirito Kamui yang memiliki tujuan untuk menghancurkan Sibyl System. Yang membuat Kamui berbeda yakni adalah Sibyl dan penggunaan Dominators tak bisa mendeteksi adanya kejahatan dan tingkat emosi Kamui, hal ini membuat para inspektur dan Tsunemori kewalahan dibuatnya. Ditambah lagi kamui yang keberadaannya layaknya seperti seperti hantu yang datang dan muncul tiba-tiba tanpa jejak. Dan banyak orang yang tidak mempercayai bahwa Sistem Sibyl memiliki kelemahan seperti itu. Bahkan banyak pengikut dari Kamui yang memiliki tingkat emosi dan psycho-pass yang rendah, hal itu membuat penangkapan mereka menjadi lebih sulit dari kebanyakan kriminal lainnya. Apakah benar sibyl system mempunyai kebocoran sistem? bagaimanakah kisah selanjutnya Tsunemori menjadi pemimpin dari unit yang baru?